金属基催化剂的原子尺度调控界面反应微环境 实现高效碱性氢电催化

hdy

01

mainly question

拟解决关键科学问题

       在碱性介质中，氢氧化反应（HOR）和析氢反应（HER）的动力学速率比酸性介质低两个数量级，严重制约了阴离子交换膜燃料电池（AEMFC）和电解槽（AEMWE）的商业化应用。其核心问题在于碱性条件下原子尺度的界面氢微环境（包括氢传递、聚集与溢流行为）与催化剂原子结构之间的内在关联尚未明确，导致如何合理地开发出高性能的碱性氢电催化催化剂的设计缺乏系统指导。

        该综述系统地讨论了碱性条件下金属基催化剂的界面氢传递、聚集与溢流行为对调控碱性氢电催化反应界面氢微环境的关键作用，为碱性氢电催化催化剂的发展提供了原子尺度的见解。此外，还总结了实现高效氢电催化金属基电催化剂的原子级制备方法和策略。最后，提出了该领域未来研究存在的问题和挑战。

要点一

系统讨论和总结了在碱性条件下界面氢微环境影响的三种行为

01

Hydrogen delivery

界面氢传递

       界面氢键网络的连通性直接影响氢从电解液到催化剂表面的传输效率。碱性介质中氢键网络连通性差，导致氢传递受阻。

02

Hydrogen accumulation

界面氢富集

        低氢溶解度限制反应界面氢浓度，而催化剂的空间构型（如尖端结构）可通过局部电场调控关键氢物种的聚集行为。

03

Hydrogen spillover

氢溢流

        催化剂吸附和解吸位点之间的功函数差异导致氢吸附-脱附行为不可控，影响碱性氢电反应动力学。

要点二

系统讨论碱性条件下界面氢微环境的原子结构调控策略

01

原子排列不对称

        通过异质原子掺杂（如热分解、共还原、电偶置换等技术）或缺陷工程（如酸/碱刻蚀、等离子体处理等技术），改变电子分布，增强氢键网络连通性，促进氢传递。

02

原子堆叠构型

        通过控制原子沉积与扩散速率的种子介导生长法构建尖端结构，高曲率纳米尖端产生强局部电场，富集氢物种，形成“伪酸性”微环境；通过电偶置换与Kirkendall效应构建通道结构，多孔催化剂的介孔通道优化流体动力学，提高氢积累与传质效率。

03

原子边界结构

        通过热退火或离子插层诱导相变策略构建具体原子边界结构的高活性界面，降低功函数差异，平衡氢的吸附与脱附行为，促进氢溢流。

要点三

为了应对上述挑战，基于高通量筛选的精准合成，从半电池到膜电极组件的原位表征技术以及新兴人工智能技术辅助下的理论模拟可以为设计用于碱性氢电催化的高性能催化剂提供有效的途径