DFT+机器学习结合新突破！！北工大孙少瑞教授 JPCL | DFT和ML方法加速发现高效双金属位点催化剂

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The DFT and Machine Learning Method Accelerated the Discovery of DMSCs with High ORR and OER Catalytic Activities

DOI：10.1021/acs.jpclett.3c02938

ORR和OER对于清洁能源转换至关重要，而传统的贵金属基催化剂由于成本高和储量有限，限制了可再生能源技术的商业化。因此，开发具有高活性的氧还原和析氧反应电催化剂是非常必要的。作者采用了一种先进的结合DFT和ML的方法，对由27种金属元素（如Ti, V, Cr等）组成的729种DMSCs进行系统研究，成功筛选出了30种ORR活性优于Pt(111)的DMSCs，10种OER活性优于RuO2(110)的DMSCs，以及4种能够同时电催化ORR和OER的双功能催化剂。

图1 DMSC ORR/OER催化活性的机器学习工作流程示意图

图2 ΔGOOH*、ΔGO*、ΔGOH*各个模型的RMSE、MAE、R2得分

图3 (a-c) DFT计算的ΔGOOH*、ΔGO*和ΔGOH*值与性能最佳的GBR模型预测的值的比较。(d-f) ΔGOOH*、ΔGO*和ΔGOH*的GBR模型的SHAP汇总图

图4 (a-c) ΔGOOH*、ΔGO*和ΔGOH*的ML预测值热图

图5 通过DFT-ML工艺筛选获得的催化剂的过电位

图6 (a-b) 高性能ORR或OER催化剂和所有双功能电催化剂的吉布斯自由能

通过DFT计算与机器学习模型预测，成功筛选出了30种ORR活性优于Pt(111)的DMSCs；10种OER活性优于RuO2(110)的DMSCs；4种能够同时电催化ORR和OER的双功能催化剂（RuCoN6, RuIrN6, OsRhN6, OsCoN6）。并且这些催化剂中的金属活性位点主要集中在Fe族元素（Fe, Ru, Os）和Co族元素（Co, Rh, Ir）。